近年来,尽管3D有机-无机杂化钙钛矿取得了飞速发展,但是依然存在长期稳定性困扰,极大地阻碍了其商业化道路。Ruddlesden-Popper(RP)相是二维层状钙钛矿中最常见的一种结构,具有很多重要的应用。研究人员将其定义为(A’)2(A)n−1PbnX3n+1(A’=间隔阳离子,A=笼状阳离子,X=卤化物阴离子)。特别地,研究最多的用于太阳能电池的RP 2D钙钛矿一般采用正丁基铵(BA)或2-苯基乙基铵(PEA)等有机材料。然而,我们可以更合理地设计多功能有机材料来调节无机层之间的范德瓦尔斯力和氢键作用。
低温自组装薄膜的取向控制是关系到能否控制载流子垂直于衬底的输运的根本问题。从分子角度设计的新的化学衍生物,其使用了一种新型的具有共轭主链的间隔基阳离子3-苯基-2-丙烯铵(PPA),并作为一种低温策略来组装更高效的太阳能电池。首先用X射线衍射法对(PPA)2(FA0.5MA0.5)n−1PbnI3n+1(n=2和3,C2空间群)单晶的晶体结构进行了解析,然后使用混合卤化物(PPA)2(Cs0.05(FA0.88MA0.12)0.95)n-1Pbn(I0.88Br0.12)3n+1类似物来获得更高效的器件。在形成RP相的同时,PPA与无机八面体之间的多重氢键强化了层状结构。对于薄膜,研究人员观察到随着目标层厚度指数从n=2增加到n=4时,随着高n或3d相的增加,逐渐实现了无机层的较低水平择优取向,同时自由电荷载流子流动和垂直于衬底的导电性得到有效改善。结果显示,利用PPA-RP钙钛矿制备的平面p-i-n太阳电池的效率为14.76%,同时在85 ℃、85%湿度条件下,封装600 h后仍保持了93.8±0.25%的效率(ISOS-D-3)。
该项工作表明双功能分子调控策略为高效稳定钙钛矿薄膜的设计开辟了新的途径,为未来设计兼具高效且高稳定钙钛矿器件提供了一个具有参考价值的新策略。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c09647
该项研究工作以题目为“Alternative Organic Spacers for More Efficient Perovskite Solar Cells Containing Ruddlesden-Popper Phases”近期发表于国际期刊J. Am. Chem. Soc.(2020) 142, 46, 19705–19714(影响因子14.612)。郗俊博士为文章第一作者,新葡萄8883官网AMG吴朝新教授和美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis为共同通讯作者,以及新葡萄8883官网AMG和美国西北大学为共同通讯作者单位。该工作得到自然科学基金委项目(编号61875161和61904145)等的支持。
新葡萄8883官网AMG吴朝新团队长期研究新型功能材料的“光-电”与“电-光”物理机制及其器件应用如太阳能电池与发光二极管,近期有多项重要成果发表于国际顶级期刊:Joule,JACS, Advanced Materials, Angewandte Chemie International Edition, Advanced Functional Materials, ACS Energy Letters, Nano Energy等,更多研究内容可参见吴朝新团队主页:http://zhaoxinwu.gr.xjtu.edu.cn。